东北“易帜”后，因黎天才有从事党务的经验，李大钊牺牲后更主持过国共合作的工作，张学良便邀其赴东北筹办国民党组织。黎遂赴东北，为张学良服务，张也倚之为心腹。“中原大战”后张学良占领华北，黎为之拟定了易帜后的东北党务计划。“九一八”后黎又帮张学良建立了东北情报网，进而引起南京方面的重视，戴笠甚至有意将黎天才招致门下为其所用。在此期间，张学良也曾利用黎天才对付中共地下党组织，起了恶劣作用。但据陈铁健《历史功罪向谁论》等文章，黎又是当时“北方‘非委’的特殊成员”和“东北军‘非委’秘密组织领导人”，他利用特殊身份暗中发挥作用，将许多被捕的“非委”成员先后以不同形式释放。特别是在张学良1933年下野之前，黎受命将被关押在北平草岚子监狱中的政治犯开释，这其中也有许多是“非委”成员。不过上述情由还须经过考证后方可定谳。

　　另外，又据说“九一八”事变后，黎在北平接受了中共北方局特科吴成方的动员，愿意为中国革命做些工作，以赎前愆。他提供了狱中中共被捕者的情况，并按照中共抗日统一战线政策，撰写了畅销书《帝国主义炮火下之中国国防问题》。从此，黎利用张学良对他的信任和倚重，开始参与东北军机密，逐渐推动张的思想转变，做了许多外人罕知的工作。